研究背景
多环芳烃(PAHs)是一类半挥发性有机物(SVOCs),主要来源于燃烧源和石油源。海洋是PAHs的巨大储库和汇,其环境行为涉及复杂且相互耦合的动态过程。然而,有关多过程协同作用对PAHs海洋命运影响的系统性评估仍十分有限。
北部湾位于南海西北部,是一个典型的半封闭海湾。独特的地理条件、水文特征和生态系统使其成为PAHs的重要储库和汇。尽管已有研究初步探讨了水文和生物化学因素对整个北部湾PAHs的影响,但这些工作多局限于单一介质和定性分析,尚缺乏对PAHs环境归趋的全面认识。
本研究在北部湾同步采集大气和海水样品,并结合可解释的机器学习方法,系统探究PAHs的环境归趋。

图1 摘要图
研究结果
大气PAHs浓度未表现出明显的空间差异,而海水中北部湾北部PAHs浓度显著高于南部。相态分配分析显示,PAHs在大气和海水中分别呈现吸附和解吸过程。源解析结果进一步表明,大气气相和气溶胶相以及海水颗粒相中的PAHs主要来自燃烧源,海水溶解相PAHs则主要来自石油源。
 
图2 大气(a、b)和海水(c、d)中多环芳烃的分布图;(a)和(b)分别表示大气气相和气溶胶相多环芳烃浓度;(c)和(d)分别表示海水溶解相和颗粒相多环芳烃浓度(左图);多环芳烃的log Kp(a)和log KOC(b)随log PL和log KOW的变化关系。(c)表示多环芳烃的fad/de值(右图)
水平输送结果表明,PAHs呈现一条主要的由北向南的输运路径,其单位面积通量是由南向北通量的12倍,证实了PAHs在洋流驱动下从北部湾北部向南部的定向迁移。其中,经琼州海峡及海南岛南部大陆架的单位面积日通量均高于从北部湾向南海的输出通量。这一单向输送表明,北部湾已成为PAHs的区域汇。

图3 声学多普勒流速剖面仪在水深约10 m处测得的流速分布(cm s−1)以及多环芳烃的单位面积横向输运通量(g m−2 d−1)
海气界面净通量分析显示,北部湾是PAHs的汇区。风速对PAHs在海气界面上的迁移过程影响显著,主要表现为增强海气交换通量,而对干沉降的影响则不显著。此外,颗粒物沉降是海水中PAHs去除的主要过程,其与生物降解消耗共同受到不同环境因素的调控。
 
图4 海气界面处u10对海气交换通量(a)和干沉降通量(b)的影响(左图);颗粒物沉降通量(a和c)及生物降解消耗通量(b和d)的变化,及其与环境参数的相关性(右图)
基于机器学习方法,输入19个特征变量来预测表层海水PAHs浓度。结果表明,生物地球化学过程主导了海洋溶解相PAHs的归趋,其在北部湾北部的贡献占89%,在南部占73%,其中生物降解起着尤为重要的调控作用。作为水动力过程代表的横向输运则为次要因素。

图5 北部湾北部(a和c)和南部(b和d)SHAP值的平均绝对值及其变化情况
本研究基于野外观测数据与机器学习模型,全面探讨了北部湾海气界面关键过程及其影响因素,定量揭示了影响海洋PAHs分布的关键驱动因素,阐明了生物地球化学过程的主要调控机制。研究成果为深入理解PAHs在海湾环境中的归趋提供了新的见解。
研究团队及资助
厦门大学海洋与地球学院博士生史敬文为论文第一作者,蔡明刚教授为通讯作者。合作者还包括福州大学刘萌阳副研究员,厦门大学博士生陈凌昕、博士后叶坚栋、肖武鹏教授、博士生谢金燕,广东海洋大学陈法锦教授,哈尔滨工业大学李一凡教授,厦门大学硕士生陈旭珂,厦门理工学院林嫣副教授,以及厦门大学博士生张琳,硕士生冯明骏、李烨和柯宏伟副教授。
该研究得到国家自然科学基金(42576044、U25A20790、42106224和U2005207)、福建省高校产学研联合创新项目(2025Y4002)、广西重点研发计划项目(AB25069113)、福建省自然科学基金(20120J02002和2014J06014)、海南省重点研发项目(ZDYF2022SHFZ317)的共同资助。
论文来源
Shi J, Liu M, Chen L, Ye J, Xiao W, Xie J, Chen F, Li Y-F, Chen X, Lin Y, Zhang L, Feng M, Li Y, Ke H, Cai M, 2025. Biogeochemical Processes Play a Decisive Role in Determining the Fate of Marine PAHs: A Case Validation with Field Measuring and Modelling in the Beibu Gulf, South China Sea. J. Hazard. Mater. 500: 140522.
论文链接
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.140522
文字作者:史敬文
图片作者:史敬文
编辑/审核:王欣雨
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